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論文

Fm, Md, NoおよびLrの第一イオン化エネルギー; 5f電子充填の実証とアクチノイド系列の確立

佐藤 哲也

化学と工業, 72(10), P. 867, 2019/10

価電子の束縛エネルギーを直接反映する第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)を実験的に求めることで、Z$$leq$$100の重アクチノイド元素の電子配置に関する情報を得ることを試みた。実験には、表面電離イオン化と質量分離を組み合わせたオンライン同位体分離器(ISOL)を用いた。重イオン核反応によって合成した$$^{249}$$Fm(半減期2.6分)、$$^{251}$$Md(4.27分)、$$^{257}$$No(24.5秒)および$$^{256}$$Lr(27秒)をイオン化・分離して、各同位体のイオン化効率を測定し、対象元素のIP$$_1$$を決定した。この結果、原子番号の増加と共に、NoまでIP$$_1$$は単調に増加し、Lrで急激に小さくなる傾向を観測した。これは、5f軌道に順に電子が充填され、Noで準閉殻構造[Rn]7s$$^2$$5f$$^{14}$$をとり、Lrでゆるく束縛された1個の電子を最外殻軌道にもつことに対応する。この構造はランタノイド系列と類似することから、Lrでアクチノイド系列が終わることを初めて実験的に示すことができた。

論文

First ionization potential of the heaviest actinide lawrencium, element 103

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望*; 金谷 佑亮; 塚田 和明; D$"u$llmann, C. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.

EPJ Web of Conferences, 131, p.05001_1 - 05001_6, 2016/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.9(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。新たに開発したガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素フェルミウム, アインスタイニウム, ノーベリウムそしてローレンシウムのイオン化効率を測定することにより、これらの第一イオン化エネルギーを初めて実験的に決定したので報告する。

論文

表面電離法によるローレンシウムのイオン化エネルギー測定

佐藤 哲也

原子核研究, 61(1), p.96 - 106, 2016/09

103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギーを測定することによって、Lrがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明した。その結果は、化学的性質を特徴付ける基底状態の電子配置が周期表からの予想と異なることを強く示唆するものだった。新たに開発した実験手法について解説するとともに、発表後の反響についても紹介する。

論文

103番元素が周期表を変える?!; ローレンシウムの第一イオン化エネルギーの測定から

佐藤 哲也

化学, 71(3), p.12 - 16, 2016/03

103番元素ローレンシウムの第一イオン化エネルギー測定の結果、我々はローレンシウムがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明した。その一方、得られた実験結果から推測される電子配置からは、ローレンシウムは13族に類似した最外殻電子軌道をもつことが示唆された。本研究により、ローレンシウムとルテチウムの周期表における位置に関する議論が再燃した。一連の研究成果とその後の議論について、解説する。

論文

Lawrencium's place at the table

永目 諭一郎

Nature Chemistry, 8(3), P. 282, 2016/03

103番元素のローレンシウムに関して、発見(合成)から、元素認定に至る経緯、これまでの核的・化学的研究の概要、最新のイオン化エネルギー測定に関する成果を紹介する。また、ローレンシウムの周期表上での位置に関する議論についても紹介する。

論文

ローレンシウムがアクチノイド最後の元素であることを証明; 103番元素の第一イオン化エネルギー測定に成功

佐藤 哲也

Isotope News, (740), p.16 - 19, 2015/12

103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギーを測定することによって、Lrがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明することができた。その結果は、化学的性質を特徴付ける基底状態の電子配置が周期表からの予想と異なることを強く示唆するものだった。

論文

103番元素が解く、周期表のパズル; ローレンシウムのイオン化エネルギー測定に成功

佐藤 哲也

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 57(11), p.741 - 744, 2015/11

103番元素ローレンシウムの第一イオン化エネルギー測定の結果、我々はローレンシウムがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明した。その一方、得られた実験結果から推測される電子配置からは、ローレンシウムは13族に類似した最外殻電子軌道をもつことが示唆された。本研究により、ローレンシウムとルテチウムの周期表における位置に関する議論が再燃した。一連の研究成果とその後の議論について、解説する。

論文

表面電離法によるローレンシウムのイオン化エネルギー測定

佐藤 哲也

放射化学, (32), p.34 - 41, 2015/09

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。この手法は、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギーを決定するために開発した。本手法について、詳しく解説する。

論文

103番元素で見つけた周期表のほころび; ローレンシウムのイオン化エネルギー測定に成功

佐藤 哲也; 永目 諭一郎; 塚田 和明

化学と工業, 68(9), p.824 - 826, 2015/09

103番元素ローレンシウムの第一イオン化エネルギー測定の結果、我々はローレンシウムがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明した。その一方、得られた実験結果から推測される電子配置からは、ローレンシウムは13族に類似した最外殻電子軌道をもつことが示唆された。本研究により、ローレンシウムとルテチウムの周期表における位置に関する議論が再燃した。一連の研究成果とその後の議論について、解説する。

論文

周期表の書き換えも? 103元素Lrのイオン化エネルギー測定に成功

佐藤 哲也

サイエンスポータル(インターネット), 3 Pages, 2015/07

103番元素ローレンシウム(Lr)のイオン化エネルギー測定に成功したとして、「103番元素が解く、周期表のパズル」というタイトルでプレスリリースを行なった。この成果は、Nature 2015年4月9日号(520号)に掲載され、同誌の「News & Views」で紹介されただけでなく、さらに同号の表紙を飾った。この成果を一般向けに解説するとともに、その後の反響について紹介する。

論文

Measurement of the first ionization potential of lawrencium, element 103

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望; 金谷 佑亮; 塚田 和明; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.

Nature, 520(7546), p.209 - 211, 2015/04

 被引用回数:107 パーセンタイル:97.49(Multidisciplinary Sciences)

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。ガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)のイオン化効率を測定することに成功した。希土類元素のイオン化効率測定により得られたイオン化エネルギーとイオン化効率の相関関係から、Lrの第一イオン化エネルギーを決定したので報告する。

口頭

The First ionization potential measurement of lawrencium (Lr, $$Z$$ = 103)

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 宮下 直*; 大江 一弘*; 長 明彦; 市川 進一; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、イオン化を担う金属表面の温度と対象となる原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られている。すなわち、同過程におけるイオン化効率を実験的に求めることができれば、イオン化エネルギーを決定することができる。我々は、ガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)のイオン化効率を測定することに成功した。希土類元素のイオン化効率測定により得られたイオン化エネルギーとイオン化効率の相関関係から、Lrの第一イオン化エネルギーを決定したので報告する。

口頭

Measurement of the ionization potential of Lr (Z = 103) by online mass separation

佐藤 哲也; Stora, T.*; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; 金谷 佑亮; 塚田 和明; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eliav, E.*; Kaldor, U.*; Kratz, J. V.*; et al.

no journal, , 

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、イオン化を担う金属表面の温度や仕事関数、そしてイオン化の対象となる原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られている。我々はこの関係を利用して、重アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)のイオン化エネルギーを決定した。Lrのイオン化エネルギーは、低生成断面積・短寿命のためにこれまで測定された例がない。得られた実験値は相対論効果の影響を考慮した最新の理論計算値とよく一致した。

口頭

First ionization potentials of heaviest actinides, lawrencium and nobelium

佐藤 哲也

no journal, , 

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、イオン化を担う金属表面の温度や仕事関数、そしてイオン化の対象となる原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られている。我々はこの関係を利用して、重アクチノイド元素ノーベリウム(No, $$Z$$=102)およびローレンシウム(Lr, $$Z$$=103)のイオン化エネルギーを決定した。NoおよびLrのイオン化エネルギーは、低生成断面積・短寿命のためにこれまで測定された例がない。Lrについて得られた実験値は相対論効果の影響を考慮した最新の理論計算値とよく一致した。Noの実験値は、他のアクチノイド元素から類推される値とよく一致した。

口頭

First ionization potential measurements of heavy actinides, lawrencium and nobelium

佐藤 哲也

no journal, , 

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、イオン化を担う金属表面の温度や仕事関数、そしてイオン化の対象となる原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られている。我々はこの関係を利用して、重アクチノイド元素ノーベリウム(No, Z = 102)およびローレンシウム(Lr, Z = 103)のイオン化エネルギーを決定した。NoおよびLrのイオン化エネルギーは、低生成断面積・短寿命のためにこれまで測定された例がない。Lrについて得られた実験値は相対論効果の影響を考慮した最新の理論計算値とよく一致した。Noの実験値は、他のアクチノイド元素から類推される値とよく一致した。

口頭

First ionization energy measurements of heaviest actinides, lawrencium and nobelium

佐藤 哲也

no journal, , 

第一イオン化エネルギー(IE$$_1$$)を実験的に決定することにより、対象の原子の電子構造に関する知見を得られることが期待できる。我々は、表面電離過程におけるイオン化効率($$I_{rm eff}$$)のIE$$_1$$依存性を利用して、102番元素ノーベリウム(No)と103番元素ローレンシウム(Lr)のIE$$_1$$を決定することに成功した。実験には、$$^{248}$$Cm ($$^{13}$$C, 4n) $$^{249}$$Cf ($$^{11}$$B, 4n)反応によって合成される$$^{257}$$No ($$T_{1/2}$$ = 24.5 s)および$$^{256}$$Lr ($$T_{1/2}$$ = 27 s)を用いた。核反応生成物は、表面電離型イオン源を用いてイオン化し、質量分離後に捕集されたイオンを放射線測定して、$$I_{rm eff}$$を決定する。イオン源温度2800 Kにおいて、$$^{257}$$Noおよび$$^{256}$$Lrを、それぞれ0.5 $$pm$$ 0.1%および36 $$pm$$ 7%の効率でイオン化することに成功した。求めたイオン化効率から得られたNoとLrのIE$$_1$$は、理論的に予想される値と非常によく一致した。

口頭

103番元素ローレンシウム(Lr)のタンタル金属表面における吸着挙動

佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; et al.

no journal, , 

103番元素ローレンシウム(Lr)は、強い相対論効果の影響により、その電子配置が周期表から予想される[Rn]$$5f^{14}7s^26d$$ではなく、[Rn]$$5f^{14}7s^27p_{1/2}$$となることが理論的に予想されている。Lrが最外殻電子軌道として7$$p_{1/2}$$を持つ場合、その揮発性はd軌道に価電子を持つルテチウム(Lu)と比べて高くなる可能性が指摘されている。本研究では、Lr原子の金属表面への吸着挙動を観測することで、Lrの揮発性について検討した。$$^{249}$$Cf($$^{11}$$B, 4n)反応によって合成した$$^{256}$$Lr(半減期27秒)を、オンライン同位体分離器(ISOL)に装着した表面電離イオン源を用いてイオン化し、イオン化効率を決定した。表面電離に関わる金属表面としてはタンタル(Ta)を用いた。得られたイオン化効率と、吸着がないと仮定した場合の推定イオン化効率との比rをイオン源温度範囲2690$$sim$$2085 Kにおいて求めた。その結果、イオン源温度の低下に伴って$$^{256}$$Lrについて求めた比rの減少が見られた。Ta表面に対する吸着エンタルピーが大きいLuやTbでも同様の傾向が見られたことから、LrはTa表面に対してLuやTbと同様な吸着性を示すことが示唆された。

口頭

103番元素でみつけた周期表のほころび; 元素周期表が書き換わる?

佐藤 哲也

no journal, , 

新たに開発した表面電離法を応用した手法をもちいて、103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)を決定することに初めて成功した。測定されたIP$$_1$$は4.96$$pm$$0.08eVであり、アクチノイド中最小だった。得られた実験値は最新の相対論計算により求められた理論値4.963(15)eVとよく一致した。このことは、Lrが強い相対論効果の影響によって、電子配置[Rn]$$7s^25f^{14}7p_{1/2}$$をもつことを強く示唆するものだった。本成果は、理論計算に信頼できるベンチマークを与えたのみならず、原子番号が100を超える重い元素の原子の性質を調べる新しい道を拓くこととなった。これに加え、ランタノイド末端に位置するルテチウムとアクチノイド末端のローレンシウムの、周期表上における適切な位置に関する議論の引き金となった。

口頭

103番元素ローレンシウム(Lr)のタンタル表面における吸着脱離挙動

佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

我々が行なった103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギー測定の結果は、強い相対論効果の影響によって、Lr原子が電子配置[Rn]$$7s^25f^{14}7p_{1/2}$$をとることを強く示唆するものだった。この電子配置は、ランタノイド系列においてLrと同位置にあるルテチウム(Lu)から予想される電子配置とは異なる。最外殻電子軌道の電子配置が、元素の化学的性質を決めることはよく知られており、Lrの場合、この電子配置の違いにより、Luのそれと比べて高い揮発性をもつ可能性があることが指摘されている。本研究では、タンタル表面における表面電離イオン化挙動を観測することにより、Lrや種々の短寿命希土類同位体の吸着挙動を調べた。その結果、半経験的考察からもたらされた予想に反し、LrはLuのような低揮発性希土類に類似した挙動を示すことがわかった。

口頭

Adsorption of Lawrencium (Z = 103) on a tantalum surface

富塚 知博; 金谷 佑亮*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 長 明彦; 西尾 勝久; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

タンタル表面におけるローレンシウム(Lr, Z = 103)の吸着挙動を調べるため、種々の温度条件におけるLrのイオン化効率を測定した。得られたイオン化効率は、低温領域においてSaha-Langmuir式の計算値より低い値となった。得られたイオン化効率の温度依存性に基づいて、タンタル表面へのLrの吸着挙動について議論する。

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